English Abstract The gas-phase and heterogeneous chemical conversion of
nitrogen compounds occurring in the plume of an aircraft in the first two
days after emission were investigated with a newly developed aircraft plume
model. A parameterization was developed for global chemical transport
models to account for the subgrid chemical processes taking place in the
plume of an aircraft. The role of different plume dynamics, heterogeneous
chemistry, ambient temperatures and concentrations, and different aircraft
types in the chemical conversions in the plume were studied. The calculated
parameters, relating the aircraft emissions to effective emissions of the
aircraft plume after two days, were found to be largely dependent on season,
latitude and altitude. In the North Atlantic flight corridor approximately
30% to 70%, depending on the season, of the emitted nitrogen oxides are
converted to other oxides of nitrogen in the plume within the first two
days.
Rapport in het kort
Een pluimmodel is ontwikkeld om de gasfase en
heterogene chemische omzettingen in de pluim van een vliegtuig direct na de
emissie van uitlaatgassen te kunnen bestuderen. De pluimmodelberekeningen
resulteren in hoogte, breedtegraad en seizoensafhankelijke
omzettingsfactoren waardoor de NOx (= NO + NO2) emissies van vliegtuigen
kunnen worden vertaald in effectieve stikstofoxide emissies van de
vliegtuigpluim. Uit deze omzettingsfactoren is een parameterisatie afgeleid
die de subgrid effecten in de vliegtuigpluim verdisconteert. De
parameterisatie kan direct gebruikt worden voor de emissiefactoren van
vliegtuigen in mondiale 3D-modellen. In de pluimparameterisatie zijn geen
corridor-effecten meegenomen. Pluimberekeningen laten zien dat de omzetting
van NOx in andere stikstofoxiden sterk afhangt van de temperatuur en
fotochemische activiteit. In the Noord Atlantische vliegcorridor wordt,
afhankelijk van het seizoen, ongeveer 30 tot 70% van de ge-emitteerde NOx
binnen twee dagen in de pluim omgezet in andere stikstofverbindingen. NOx
wordt in de zomer veel sneller in andere stikstofverbindingen omgezet dat in
de winter. De bijdrage van heterogene reacties op sulfaataerosolen,
ijsdeeltjes en roetdeeltjes is bestudeerd. De heterogene reactie van N2O5
op sulfaataerosolen kan belangrijk zijn bij lage temperaturen aangezien
hierdoor de HNO3 concentratie in de pluim een factor vijf groter kan worden.
Onzekerheden in de achtergrond temperatuur hebben een groot effect op de
omzetting van stikstofoxiden. Voorlopige gevoeligheidsstudies laten zien
dat een variatie in temperatuur in de zomer op kruisvluchthoogte van 10% een
variatie van 0.28 in de stikstofoxide fractie, t.o.v. de som van alle
stikstofverbindingen, tot gevolg heeft. De onzekerheden in de achtergrond
concentraties van stoffen rond de vliegtuigpluim kan ook een groot effect
hebben. Variatie van 25% in de achtergrondconcentraties op
kruisvluchthoogte in de zomer geeft een variatie van 0.20 in de
stikstofoxide fracties, t.o.v. de som van alle
stikstofverbindingen.
