English Abstract A pilot plant study on the behaviour of ethylene
diamino- tetraacetic acid (EDTA) during groundwater recharge of river water
confirmed that EDTA is nondegradable under anaerobic and subtoxic conditions
and partially degradable under aerobic conditions. The degree of aerobic
degradation showed to be dependent on EDTA concentrations and temperature.
At concentrations of about 500 mug EDTA/l, at a retention time of 15 days in
the recharge bed, the removal was approx. 60% at a temperature >10 degrees
C and approx. 30% at a temperature < 10 degrees C. At concentrations of
tens of mug/l, i.e. the present maximum concentration level in the water of
the rivers Rhine and Meuse, the removal was approx. 33% at a temperature
>10 degrees C and approx. 15% at a temperature <10 degrees C. At
concentrations of 7 mug/l no removal was found. The most serious
consequence of the pollution of river water by EDTA for the drinking water
supply using dune or bank recharge appears to be the adverse effect on the
removal of heavy metals, respectively their mobilisation during the
recharge. From the studied heavy metals (Cd, Cu, Ni, Pb, Zn) the most
profound mobilisation effects have been found for Pb, Ni and Cu. The
mobilisation of Pb has been found by the recharge in the dune sand
contaminated by suspended solids from river water. The mobilisation was
substantially higher during winter than during summer. In winter at a EDTA
concentration of 500 mug/l the mean Pb concentration in the effluent of the
recharge tank exceeded the WHO drinking water quality guideline of 10 mug/l.
Based on the varations of phosphate concentrations in the effluent of the
tank, it has been suggest that the seasonal differences in the mobilisation
effects were caused by the formation of highly insoluble Pb5(PO4)3Cl.
Mobilisation effects for Cu and Ni were found already at a concentration as
low as 90 mug EDTA/l.
Rapport in het kort
Ethyleendiaminotetra-azijnzuur (EDTA) is, als gevolg
van haar uitgebreide industriele en huishuidelijke toepassingen, de meest
voorkomende synthetische complexvormer in oppervlaktewater geworden. In de
proefinstallatie van het RIVM in Leiduin werd een modelonderzoek verricht
naar haar gedrag tijdens infiltratie van voorgezuiverd rivierwater. Het
hoofddoel van het onderzoek was informatie te verkrijgen over
afbreekbaarheid van EDTA en over haar invloed op het gedrag van zware
metalen tijdens waterpercolatie door de grond. De proeven werden uitgevoerd
in grote infiltratie ketels (6,5m hoog en 2m in diameter), die gevuld waren
met drie soorten zand met verschillende soorten organisch materiaal en
verschillende gehaltes aan zware metalen. De infiltratie van het
voorgezuiverde Rijnwater, waarin EDTA werd gedoseerd, vond plaats onder
verschillende redoxomstandigheden, die varieerde van aerobie tot anaerobie,
gekarakteriseerd als een volledige denitrificatie. De resultaten van de
proeven bevestigden dat EDTA onder anaerobe en zuurstofarme omstandigheden
niet werd afgebroken. Onder aerobe omstandigheden vond een langzame afbraak
plaats, die sterk concentratie- en temperatuur afhankelijk was. Bij de
toevoerconcentraties van ca. 500 mug EDTA/l werd een afbraak bereikt van
ca. 60% na infiltratie bij temperaturen >10 graden C en ca. 30% bij
temperaturen <10 graden C. Bij de laagste onderzochte concentraties (7
mug/l) werd geen afbraak gevonden. Van de onderzochte zware metalen werd de
sterkste mobilisatie waargenomen bij Ni, Cu en Pb. Verhoogde concentraties
van Ni en Cu werden waargenomen in het bovenwater van de ketels tijdens de
infiltratieproeven met ca 90 mug EDTA/l, wat overeen komt met het huidige
maximale concentratie niveau van EDTA in het Rijn- en Maaswater. Deze
verhoogde concentraties kunnen toegeschreven worden aan de mobilisatie van
de metalen uit het op de oppervlakte van het infiltratiepakket liggende
slib. De mobilisatie van Pb werd aangetoond tijdens de infiltratie in de
ketel met het door rivierslib verontreinigde duinzand, dat hogere
Pb-concentraties bevatte dan de andere onderzochte zanden. De toename van
Pb na de infiltratie was aanzienlijk hoger bij winter- dan bij
zomertemperaturen. In de winter lagen tijdens de infiltratie van het water
met 500 mug EDTA/l de Pb-concentraties in het effluent van de ketel boven
waarden van de VEWIN-aanbevelingen voor het maximale Pb-gehalte in
drinkwater van 10 mug/l. Gezien het feit, dat m. b. v. de huidige
nazuivering van duinwater geen substantiele Pb-verwijdering te verwachten
is, kan deze omvangrijke Pb-mobilisatie als een ernstige bedreiging voor de
kwaliteit van het geproduceerde drinkwater gezien worden. De temperatuur
afhankelijke schommelingen van de concentraties van Pb werden toegeschreven
aan de vorming van het onoplosbare chloridefosfaat Pb5(PO4)3Cl. In het
algemeen kan geconcludeerd worden dat de mogelijke mobilisatie van zware
metalen, resp. verslechtering van hun verwijderbaarheid de belangrijkste
consequentie is van de aanwezigheid van EDTA in rivierwater voor duin- en
oeverinfiltratie. De resultaten van de proeven wijzen er op, dat onder de
omstandigheden van de duininfiltratie reeds bij de huidige maximale
concentratieniveaus van EDTA in Maas en Rijnwater, die in de orde van
tientallen mug/l liggen, het gedrag van zware metalen negatief beinvloed kan
worden. In de duininfiltratie praktijk bevat het te infiltreren water, als
gevolg van vergaande voorzuivering van rivierwater, weinig zwevende stoffen,
die door zware metalen verontreinigd zijn. Verder vindt de infiltratie
plaats in een ondergrond met lage gehaltes aan zware metalen. Onder deze
omstandigheden bestaat, bij de huidige EDTA-concentraties in het Rijn- en
Maaswater, geen acuut gevaar voor de kwaliteit van het door de
duinwaterleidingbedrijven geproduceerde drinkwater. Niettemin wijzen de
resultaten van het onderzoek op de noodzaak van terugdringing van de
EDTA-emissies naar het oppervlaktewater. De Zwitserse streefwaarden voor
EDTA in oppervlaktewater van 10 mug/l lijkt een reele kwaliteitsdoelstelling
voor het te infiltreren water te zijn.
